第一节　太赫兹源

太赫兹源可以分为脉冲太赫兹源和连续太赫兹源。脉冲太赫兹源在时间上是一个长度在皮秒（ps，10−12秒）量级的脉冲信号，在频域上是一个宽谱信号，这种宽谱太赫兹源通常基于飞秒激光器产生，并在生物医学研究中得到了广泛的应用；而连续太赫兹源在时间上是一系列振荡的连续信号，在频域上一般是一个单频信号，这种单频信号通常基于电子学器件产生，在生物医学上有可能用于生物组织成像，而频率可调谐太赫兹源也有可能用于生物组织的光谱分析。

一、飞秒激光器

基于光学方法产生的脉冲宽谱太赫兹源一般都采用飞秒激光器作为泵浦光源［4，5］。人们习惯采用一些特定参数来描述一束激光的特性，例如波长、脉宽、重复频率、单脉冲能量、平均功率等。波长表示激光器输出激光的波长，常见的有532nm、780nm、1064nm、1560nm等；脉宽是指输出激光单个脉冲的时间长度；重复频率（单位Hz）是指激光器每秒出输出的激光脉冲的个数；单脉冲能量表示单个激光脉冲的能量强度；平均功率可以由重复频率与单脉冲能量的乘积。飞秒激光器特指输出激光脉宽为飞秒（fs，10−15秒）量级的激光器。通常，激光器都包含增益介质和谐振腔，谐振腔的长度和谐振频率决定激光的输出模式，锁模技术是产生飞秒激光的基本方法。目前，常用的飞秒激光器可分为光纤飞秒激光器和固体激光器。光纤飞秒激光器采用光纤作为增益介质，产生的飞秒激光的单脉冲能量很低（约在纳焦量级），但通常重复频率很高（超过100MHz），因此平均功率能到毫瓦量级，且结构紧凑，体积较小，有利于太赫兹光谱系统的小型化；固体激光器采用固体激光材料（例如钛宝石）作为工作物质，产生的飞秒激光的单脉冲能量很高（毫焦甚至到焦耳量级），但重复频率相对较低，通常在1kHz以下，且整体体积较大，一般只在实验室中使用。采用光纤飞秒激光器作为泵浦源产生的太赫兹脉冲辐射单脉冲能量很低，重复频率很高，通常作为太赫兹时域光谱系统的源，与锁相放大器配合使用获得高信噪比的太赫兹光谱；固体激光器作为泵浦源能够产生单脉冲能量很高的太赫兹辐射，有可能用于太赫兹生物非热效应的研究。

二、生物医学研究的常用太赫兹源

（一）光电导天线

可以说，光电导天线（光导开关）是产生脉冲宽谱太赫兹源的最常用一种技术手段［6，7］，它采用光纤飞秒激光器作为泵浦源，本身体积小，易于集成，能够做成全光纤系统，目前商用的太赫兹时域光谱系统通常都采用光电导天线作为太赫兹源，并且已被广泛应用于生物医学太赫兹光谱和成像研究。

光导天线由半导体衬底和与之接触的电极组成。电极结构可以有偶极子结构、锥形结构、螺旋形结构等。其原理如图1-1-2所示，电极的作用是给电极之间的半导体材料施加一个偏置电场，当一束超短激光聚焦到电极之间的半导体材料上，如果激光光子能量大于半导体衬底材料的能隙宽度，则电子就可以被激发到导带上，形成电子空穴对，既是光生自由载流子。这些光生载流子会在偏置电场的作用下运动，在激光穿透深度范围内形成瞬时变化的电流。由麦克斯韦方程可知，电流的变化会引起电磁场辐射。当超短激光的脉宽在亚皮秒量级或以下，并且半导体材料的载流子寿命足够短时，此电磁辐射就位于太赫兹波段。

激光器激发产生的光生电流强度可以表示为式1-1-1：

其中，N（t）是光生载流子密度，e是电子电荷，μ是载流子迁移率，Edc是偏置电压。产生的太赫兹电场强度正比于光生电流强度［8］，即式1-1-2：

光导天线产生太赫兹辐射过程中，太赫兹脉冲是由加速运动的载流子产生的，在载流子浓度饱和之前，太赫兹脉冲能量随着载流子数目以及载流子速度变化量的增加而增加。载流子是由泵浦光激发产生的，一个光子激发产生一对电子空穴对，因此要提高载流子的数目，就要提高激发光子的数目，也就是要提高泵浦激光的能量。载流子速度变化量取决于它所能达到的最大速度，在偏置电场一定时，载流子的迁移率越大，其速度就越快，因此要选择迁移率高的半导体材料；另一方面，当半导体材料选定时，载流子速度随偏置电场的增加而增加，因此要提高太赫兹辐射强度，就要适当提高偏置电场的强度。但是，当泵浦激光和偏置电场太强时，也容易造成光导天线电极被击穿损坏。

另外，在生物医学研究实验中，通常需要足够宽的太赫兹带宽来研究生物组织样品的太赫兹光谱特性。由傅里叶变换可知，要使太赫兹带宽足够宽，就要使太赫兹脉冲电场波形宽度足够窄。光导天线产生的太赫兹脉冲形状是一个主峰后面跟有逐渐减弱的振荡电场。理论分析表明，主峰的上升沿时间是由作为泵浦光的超短脉冲激光脉宽决定的，主峰的下降沿时间是由自由载流子寿命决定的，后面的振荡是由于半导体和空气的频率相依的折射率造成的，它们不会增加频带宽度。因此，要使电磁辐射在太赫兹波段，就要使泵浦光脉宽和半导体自由载流子寿命都在亚皮秒量级或更短。泵浦光脉宽越短，自由载流子寿命越短，就越有利于产生更宽频带的太赫兹脉冲辐射。

由以上分析可知，为使光导天线的电磁辐射处于太赫兹波段，应选择自由载流子寿命在皮秒量级以下的半导体材料作为衬底。出于太赫兹脉冲能量考虑，要选择载流子迁移率高的半导体。另外，由于需要一定强度的泵浦光和较高的偏置电场，为了不至于使半导体被击穿，应选用耐击穿强度大的半导体。掺杂硅（Si）、低温生长砷化镓（LT-GaAs）、砷化铟镓（GaInAs）、砷化铟（InAs）、磷化铟（InP）等，都是可以选择的半导体材料。其中，LT-GaAs由于其生长环境中的砷含量超过正常浓度，使其含有较多的砷反位缺陷，具有独特的光电特性。LT-GaAs载流子寿命约为360fs，且具有较高的迁移率和很高的电阻率，使其在超快光导开关领域应用极为广泛。在太赫兹领域，基于LT-GaAs的光导天线也被广泛采用，是目前应用最多的天线衬底材料。但由于LT-GaAs能隙宽度较大，一般都只能采用800nm或者1064nm飞秒激光激发，在这个波段的光纤技术还不成熟，因此采用LT-GaAs光导天线作为太赫兹源的时域光谱系统难于实现全光纤系统集成，体积相对要大一些。另外，德国HHI公司生产的GaInAs光电导天线具有更高的太赫兹辐射效率，能够实现高信噪比的光谱系统；并且它能够采用1560nm的飞秒激光激发辐射太赫兹波，能够实现全光纤系统集成，形成紧凑型太赫兹光谱系统。

（二）光整流

基于光整流效应，利用飞秒激光泵浦电光晶体是产生太赫兹脉冲宽谱太赫兹源的另一种重要方式［9，10］，相对于光电导天线而言，虽然这种方式一般都需要采用单脉冲能量较强的飞秒激光（毫焦量级甚至更高）作为泵浦光源，这导致采用这种方式作为太赫兹源的光谱系统（包括飞秒激光系统）往往较为庞大，也较为昂贵，一般都只在实验中进行实验研究；但是，光整流效应是目前能够产生最强单脉冲能量的太赫兹辐射的一种重要方式，利用飞秒激光器泵浦DSTMS有机晶体可以产生单脉冲能量高达0.9mJ的太赫兹辐射［11］，这就有可能将其应用于生物非热效用的研究；并且产生的太赫兹波的光谱宽度也比光导天线也宽得多，可以达到0.1～100THz，覆盖整个太赫兹波带［12］。

电光晶体整流法产生脉冲宽谱太赫兹辐射是一种二阶非线性光学过程，最早由20世纪90年代初张希成等人在沈元壤等工作的基础上发展起来的。图1-1-3为通过飞秒激光泵浦电光晶体产生太赫兹脉冲的简单示意图，当高能量的飞秒激光照射在电光晶体上时，由于二阶非线性效应，在晶体中会产生瞬变的极化电场，极化电场的二阶极化强度P可以由入射光电场E表示为式1-1-3：

其中，ε0是真空介电常数，χ（2）是二阶极化率。假设入射电场的只包含两种频率成分ω1和ω2，那么入射光电场E可以表示为，这里c.c.表示复共轭。二阶极化强度可以表示为式1-1-4：

可以看到，极化强度包含了四种频率成分，即二倍频2ω1和2ω2、和频ω1 + ω2及差频ω1 − ω2，其中，差频过程是产生太赫兹波的主要机制，太赫兹波的光谱成分与入射光的差频ω1 − ω2相关。瞬变的极化电场产生太赫兹波，太赫兹波的电场强度正比于极化率的时间的二阶导数，即式1-1-5：

因此，产生的太赫兹脉冲的强度一般正比于入射光电场强度的平方，并且由于二阶极化率矩阵的原因，产生的太赫兹脉冲强度也和入射光与晶体的相对方向有关。另外，相位匹配也是影响太赫兹脉冲强度的重要因素，电光晶体的相位匹配条件可以表示为式1-1-6：

通常情况下，有：。当满足相位匹配条件时，入射的泵浦光就能在晶体中传播时产生相干的太赫兹辐射，从而可以从晶体中产生更强的太赫兹辐射。

常用于产生太赫兹辐射的电光晶体主要有碲化锌（ZnTe）、磷化镓（GaP）、硒化镓（GaSe）、铌酸锂（LiNbO3）、DAST等［13］。其中ZnTe晶体由于具有较高的二阶非线性极化率和对800nm激光良好的相位匹配，是目前最为广泛使用的太赫兹脉冲产生晶体［14］，它具有很好的化学稳定性，利用远红外激光泵浦能够很容易地实现共线相位匹配，能够产生0.1～3THz光谱宽度的太赫兹脉冲辐射。GaP和GaSe晶体由于具有非常宽的相位匹配，可以产生谱宽超过10THz的太赫兹脉冲辐射。

以上电光晶体产生的宽谱太赫兹源与光电导天线一样都可以应用于生物医学太赫兹光谱实验研究，而太赫兹生物非热效应研究则需要单脉冲能量或者说峰值功率足够高的太赫兹脉冲源。LiNbO3晶体是目前产生强脉冲太赫兹源的一种最常用的晶体，它具有很高的电光系数，在对晶体制冷后能够有效降低对太赫兹波的吸收；用远红外飞秒激光泵浦LiNbO3晶体产生强太赫兹源的一个主要问题在于，它在远红外波段的折射率（约为2.3）远小于在太赫兹波段的折射率（约为5.9），根据式1-1-6所示的相位匹配条件可知，不可能在较厚的LiNbO3晶体中实现共线的相位匹配，因此，直到2002年J.Hebling等提出了非共线相位匹配技术解决了这一问题之后［15］，利用高能飞秒激光泵浦LiNbO3晶体产生强太赫兹源的技术才迅速发展起来。该技术的核心原理在于通过倾斜泵浦光波前，并使其与产生的太赫兹波以一定的角度在晶体中传播，从而实现非共线的相位匹配，基本原理如图1-1-4所示。利用光栅及光学系统使泵浦飞秒激光在非线性晶体中传播时的波前倾斜为一定角度γ，若LiNbO3晶体在泵浦光和太赫兹波段的折射率分别为n0、nTHz，则相位匹配条件为：。对于目前这种方法最常用到的铌酸锂晶体而言，倾斜角γ≈63°。将晶体加工为如图1-1-4所示的楔形形状，则太赫兹波的出射方向将垂直于楔形晶体斜面，获得的太赫兹波是一个准平面波。由于这种基于波面倾斜的太赫兹源采用具有高电光系数的非线性晶体实现了相位匹配，因而可以大大提高激光转换为太赫兹波的效率。目前，采用该方法利用脉宽785fs、60mJ的飞秒激光作为泵浦光源已经产生了单脉冲能量超过0.4mJ的太赫兹脉冲源［15］。

另外，基于飞秒激光泵浦有机晶体产生太赫兹波是另外一种产生宽带、强脉冲太赫兹辐射的有效手段。利用波长为780nm或1560nm的飞秒激光泵浦DAST有机晶体能够产生0.1～5.5THz的宽谱太赫兹源［17］，该太赫兹源能够实现共线相位匹配，不需要波前倾斜技术，产生太赫兹光谱宽度也远大于LiNbO3晶体；但由于DAST晶体对太赫兹波的吸收较强，目前产生的太赫兹脉冲强度远小于LiNbO3晶体。2014年，C.Vicario等［11］利用波长为1.25μm、单脉冲能量仅为33mJ的飞秒激光泵浦DSTMS有机晶体，由于DSTMS晶体具有非常高的电光系数（212pm/V），并且在太赫兹波段和泵浦激光波波段的吸收系数都很低（在900nm到1550nm吸收系数小于1cm−1），在室温工作条件下产生了单脉冲能量0.9mJ的太赫兹脉冲辐射，这是目前为止利用光整流效应产生的单脉冲能量最强的太赫兹辐射。但因为DSTMS晶体生长较为困难，目前国内还没有能够生长这种晶体的单位，并且它采用较为稀少的波段为1.25μm或1.5μm的高能飞秒激光作为泵浦源，这些都是这种强太赫兹源推广应用时需要解决的问题。

（三）气体等离子体

气体等离子体太赫兹源是另一种常见的脉冲宽谱太赫兹源，它需要采用高能量飞秒激光作为泵浦源来电离气体（空气、氮气、氩气等），形成等离子体，再辐射出超宽带太赫兹脉冲辐射［18］。基本原理如图1-1-5所示，当一束强飞秒激光用透镜聚焦后，在焦点处电离气体，利用BBO晶体对泵浦光进行倍频，倍频光与原始基频光在等离子体中发生四波混频效应，从而辐射出太赫兹波，产生的太赫兹电场强度可以表示为式1-1-7：

其中，χ（3）是三阶极化率，Eω（t）和E2ω（t）是基频光和倍频光的电场强度，φ是相移。

相对于以上光电导和光整流产生太赫兹波的方法，气体等离子太赫兹源能够获得光谱范围超过0.1～30THz的超宽带太赫兹辐射，并且由于采用气体作为工作介质，理论上不存在激光损伤的问题，但实际上由于需要采用BBO晶体进行倍频，所采用的泵浦激光能量仍然要受到BBO晶体损伤阈值的限制；另外，由于产生太赫兹辐射的介质是不稳定的气体等离子体，因此产生的太赫兹波强度等也存在一定的不稳定性，这对太赫兹光谱和成像都有一定的影响。

三、其他太赫兹源

以上提到的脉冲宽谱太赫兹源由于具有图谱合一的特性，既能用于生物组织样品的太赫兹光谱研究，又能用于样品的太赫兹成像，因此在生物医学研究中得到了较为广泛的应用。除此之外，还有一些连续（CW）太赫兹源也有可能应用于生物医学研究。

基于自由电子激光（FELs）的太赫兹源是一种重要的连续太赫兹源［19］，它能够产生目前最高平均功率（超过数百瓦）、宽光谱范围内连续可调谐、光束质量好的相干（能引起干涉现象的光源称为相干的）太赫兹源，其辐射功率比通常的使用的光电导天线高出六个数量级以上；主要缺点在于整体体积庞大，造价昂贵。自由电子激光是将电子学与光子学方法相结合的方法，即将粒子加速器与激光技术相结合，在自由电子激光中，一束自由电子在真空中被加速到接近光速，并通过空间变化的强磁场从而发生振荡发射出光子，辐射光的波长可以通过改变磁场强度或者电子束能量来改变从而获得太赫兹波段的辐射（图1-1-6）。这种高功率的太赫兹源在非线性太赫兹光谱研究中具有极大的潜力。

太赫兹气体激光器（即Far-InFrared Laser，简称FIR）是另一种能够获得高平均功率的太赫兹源［20］。太赫兹气体激光器通常由一台可调谐的CO2激光器和一个充有低压气体的谐振腔组成，其工作原理是用CO2激光将气体分子由处于振动能级基态的一个转动能级激发到处于高振动态的一个转动能级上，电子在气体分子转动能级之间跃迁产生太赫兹辐射并形成激光。气体激光器输出的是单一频率的谱线，通过调谐激发光的波长、改变气体种类及其气压，可获得不同频率的太赫兹辐射，但无法实现连续频率调谐。气体激光器的光光能量转换效率较低，一般在0.1%左右，其输出谱线范围在0.9～7THz之间，输出功率可达数百毫瓦。气体激光器具有输出功率大、频率范围广的优点，缺点是体积较大、不易维护，且频率无法连续可调。目前太赫兹气体激光器已实现了商业化生产。

基于半导体技术的量子级联激光器（quantum cascade laser，QCL）被认为是半导体固态太赫兹辐射源发展的一个里程碑，首个太赫兹QCL源由Kohler等［21］于2002年研制成功。太赫兹QCL源以异质结构半导体（GaAs/AlGaAs）导带中次能级间跃迁为基础，利用纵向光学声子谐振效应产生粒子数反转，是只有电子参与激射的单极型激光器。它由几十个甚至上百个重复周期的级联结构组成，每个周期包括注入区、激活区和弛豫区3部分。电子从4.3nm厚的AlGaAs层中注入到激活层的能级2中，从能级2到能级1的跃迁可发射4.4THz的光子，然后电子逃逸到随后的注入层能带中。在该激光装置中，7个量子阱的基元被重复了104次，每个量子阱是在厚度为0.6～4.3nm的AlGaAs势垒间包含了厚度为10～20nm的GaAs薄层，层的厚度和所加电场的大小可以调节，以得到需要的隧穿特性。该QCL的工作温度为50K，激光频率4.4THz，脉冲功率达20mW。QCL的激射波长取决于量子阱两个激发态之间的能量差，与半导体材料的能隙无关。目前太赫兹量子级联激光器最低输出频率可达1.19THz，并可在高于液氦温度的工作环境下输出连续和脉冲的THz辐射［22］。QCL可实现几个吉赫（GHz）范围内千赫（kHz）分辨率的频率调谐，其优点是体积小、便于集成，缺点是无法室温工作，且工作频率较高。

光学差频和参量振荡产生太赫兹辐射是另一种常见的连续太赫兹源［23，24］，它具有小型化、全波段连续可调谐、室温下运转、窄线宽的太赫兹波输出，但其缺点在于太赫兹波的转换效率较低，平均功率在毫瓦（mW）量级。光学差频过程是三波相互作用的参量过程，两种频率的泵浦光在非线性晶体内相互作用，产生的参量光的频率是这两束泵浦光频率之差，如果一束泵浦光的频率固定，另一束光频率可调谐，就可以产生可调谐的太赫兹辐射。光学参量振荡是利用晶格和分子本身的共振频率来实现太赫兹波的参量振荡和放大的，是一种与极化声子向光的光学参量技术，当化声子的频率接近于晶体的共振频率时，它会以声子的形式传播，根据能量守恒定律可知，每湮灭一个近红外的闲散光子，就会产生一个近红外的闲散光子及一个太赫兹光子，最终实现太赫兹辐射。

返波管（backward wave oscillator，BWO）是一种利用电子注与慢波线中的返波相互作用产生振荡的微波电子管，返波管的一端是一个阴极电子枪，其发射的电子束由高压电场加速向阳极端做高速运动，电子在441运动过程中受慢波结构的减速系统产生的周期分布电势场影响而减速，从而辐射出电磁1波，该电磁波沿与电子运动相反的方向传播并得到放大，最后由靠近阴极的波导将其耦合出去。返波管发射的电磁波频率由其减速系统的周期和电子速度决定，可通过改变返波管的加速电压来调谐它的输出频率。返波管的工作频率一般小于1.5THz，输出平均功率为毫瓦量级，可实现100GHz范围内千赫分辨率的频率调谐。目前返波管已实现商用仪器的生产，美国Microtech公司生产的BWO返波管频率范围覆盖35GHz～1.42THz，输出功率范围达0.2～100mW。

耿氏二极管振荡器（Gunn Diode Oscillator）是基于负电阻振荡效应的半导体器件［25，26］，典型的耿氏振荡器通常采用金属同轴谐振腔结构，当耿氏二极管两端加上一定强度的电压时，由于管内局部电量的不均匀，将在其阴极产生电荷偶极畴，畴内电场将屏蔽畴外电外电场，使电子产生漂移，最终达到平衡，此后偶极畴在外电场作用下以饱和漂移速度向阳极方向移动直至消失，然后整个电场重新上升，再次重复相同的过程，构成了电流的周期性振荡，从而辐射出电磁波。耿氏二极管的工作频率主要由偶极畴的渡越时间决定，可通过腔体内机械调谐装置在一定范围内改变，一般小于0.1THz。要获得更高频率的电磁辐射，需要将耿氏二极管产生的电磁波输入肖特基结等非线性电子元件进行倍频。耿氏二极管加倍频器可实现几个吉赫范围内千赫分辨率的频率调谐。

以上所述太赫兹源都属于可调谐的连续太赫兹源，由于属于单频太赫兹源，在太赫兹光谱研究方面可能不如脉冲宽谱太赫兹源方便，但可以用于太赫兹成像研究，高平均功率的强太赫兹源也可用于太赫兹非线性光谱研究，在生物医学太赫兹研究中具有一定的应用潜力。